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高效非貴金屬乙炔加氫催化劑研制取得新進展

中新網遼寧 2020年07月13日 16:18

  近日,中科院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心聯合研究部張炳森研究團隊與國內外學者合作,發現在鎳基八面體間隙位點引入碳原子可有效調控鎳的原子間距離和電子結構,提高其在乙炔選擇性加氫反應中的選擇性和穩定性,相關研究成果近日在《自然-通訊》(Nature Communications)期刊上。

圖1. 鋅元素調控鎳八面體間隙影響乙炔的吸附、解離及碳原子溶解和滲入

圖2. Ni3Zn和Ni3ZnC0.7催化劑的微觀結構表征

  張炳森研究團隊一直致力于乙炔選擇性加氫催化劑的結構解析、設計及研制工作。基于在乙炔選擇性加氫催化劑的相關研究工作,研究團隊引入鋅原子對鎳的電子結構和八面體間隙體積進行精確調控,實現乙炔在鎳基納米粒子表面自發吸附、解離并進入形成間隙碳化物Ni3ZnC0.7結構。采用原位X射線衍射、原位同步輻射和透射電子顯微等研究手段對催化劑結構及其演變進行了表征,發現間隙碳原子通過與六個鎳原子的配位,可有效調控鎳的原子間距離和電子結構,提高其在乙炔選擇性加氫反應中的選擇性和穩定性,該工作為高效非貴金屬加氫催化劑的設計和制備提供了新思路。

圖3. Ni3ZnC0.7結構原位形成及其乙炔選擇性加氫性能

圖4. Ni3Zn和Ni3ZnC0.7結構中鎳的電子結構及其原位演變

  乙炔選擇性加氫反應是石油化工生產過程必不可少的步驟。工業上通過催化加氫的方式去除乙烯原料氣中殘留的少量乙炔(0.5%-2%),以避免接下來聚合反應的催化劑中毒失活。研究表明貴金屬鈀相較于其他金屬在該反應中能夠表現出較高的活性和選擇性,并且通過引入第二金屬組分、表面修飾等調控手段能夠進一步提高其乙烯選擇性,研制高效鈀基乙炔選擇性加氫催化劑。但是貴金屬鈀昂貴的價格極大提升了生產成本,因此廉價非貴金屬催化劑的研制一直是催化工業和科學研究的熱點。

  該項工作得到了國家自然科學基金,遼寧省“興遼英才計劃”項目和中科院青年創新促進會項目的支持。

  https://www.nature.com/articles/s41467-020-17188-3

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